В 1843 году устроил в Петергофе на свои средства музей изданных в России книг (впоследствии музей сгорел). После похищения лучшей части его коллекции все собираемые им книги и редкости жертвовал научным и общественным учреждениям. Всего им было передано более 80 тысяч томов, из них 17 тысяч — Императорской публичной библиотеке.

---

Как библиограф создал себе имя фундаментальным трудом «Историческое разыскание о русских повременных изданиях и сборниках за 1703—1802 гг., библиографически и в хронологическом порядке описанных» (СПб., 1874). В этом труде были представлены 138 периодических изданий с указанием места выпуска, издателей, редакторов, сотрудников и анализом содержания. За этот труд А. Н. Неустроеву была присуждена Уваровская премия, лауреат отказался от денежного вознаграждения в пользу составителя аналогичного труда за первую половину XIX века. Выявил первое из известных в то время русское периодическое издание — «Ведомости о военных и иных делах, достойных значения и памяти, случившихся в московском государстве и во иных окрестных странах», издававшееся с 1703 года под редакцией Петра I. Установил, что первым русским частным периодическим изданием было «Праздное время, в пользу употребленное», выпускавшееся со 2 января 1759 года.

В качестве гласного Петербургской городской думы активно работал в комиссии по народному образованию. Был председателем правления Санкт-Петербургского столичного ломбарда, почетным членом Санкт-Петербургского совета детских приютов

* В журнале «Исторический вестник» за 1899 год автор статьи «Пятидесятилетие деятельности А. Н. Неустроева» Фаресов А. пишет: «Русская наука обогатилась уникальной библиотекой, которую Александр Николаевич подарил научным обществам. Мы можем с уверенностью заверить, что будущее молодое поколение российских ученых высоко оценит этот бескорыстный поступок».